重油中硫化合物的電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析研究.doc
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重油中硫化合物的電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析研究,頁數(shù)：42字數(shù)：17630摘要本文采用電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析了加拿大油砂瀝青和獨山子減壓渣油中噻吩和硫醚類化合物的組成特征。將兩種重油分別進行四組分分離和硅膠柱色譜分離，并采用氧化劑四丁基高碘酸銨將分離所得的飽和分和弱極性組分進行氧化，將其中的硫...
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重油中硫化合物的電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析研究
頁數(shù)：42 字數(shù)：17630
摘要
本文采用電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析了加拿大油砂瀝青和獨山子減壓渣油中噻吩和硫醚類化合物的組成特征。將兩種重油分別進行四組分分離和硅膠柱色譜分離，并采用氧化劑四丁基高碘酸銨將分離所得的飽和分和弱極性組分進行氧化，將其中的硫醚類化合物選擇性的轉(zhuǎn)化為亞砜，同時將氧化前后的石油組分中的硫化物分別進行甲基衍生化，最后將甲基化锍鹽分別進行正離子電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀分析。
通過比較同一石油樣品氧化前后甲基锍鹽中含硫化合物的DBE和碳數(shù)分布差異，最終得到加拿大油砂瀝青和獨山子減壓渣油飽和分及弱極性組分中硫醚和噻吩類含硫化合物的DBE和碳數(shù)分布信息，同時也能得到兩種不同樣品中硫化物的分子量分布信息。關(guān)鍵詞：減壓渣油，油砂瀝青，硫化物，傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜Characterization of the Sulfur Compounds in Heavy Oil
by ESI FT-ICR MS
Abstract
In this work, sulfide and thiophenic compounds in Canada oil sands bitumen and Dushanzi vacuum residue were identified by electrospray ionization (ESI) Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (FT-ICR MS). The two oil samples were separated as saturates, aromatics, resins and asphaltenes (SARA) and non-polar fractions, respectively. Then the saturates and non-polar fractions were oxidated by tetrabutylammonium periodate (TBAPI). Sulfides were selectively oxidated into sulfoxides, meanwhile the samples before and after oxidation were derivatized by methylation to the methylsulfonium salts. The resulting sulfonium salts were all identified by positive-ion ESI FT-ICR MS.
Mass spectra revealed the composition characteristics of sulfide and thiophenic compounds in these samples by contrasting the double bond equivalence (DBE) and carbon number distribution of sulfur compounds before and after oxidation assisted with methylation to methylsulfonium salts. Meanwhile, the mass spectra also revealed the molecular weight distribution of sulfur compounds in the two heavy oils.
Key words: Vacuum residue; Oil sands bitumen; Sulfur compounds; FT-ICR MS
目 錄
第1章 前言 1
第2章 文獻綜述 2
2.1 石油及其餾分中硫的分布及存在形式 2
2.2 渣油中硫化物的組成與分布 4
2.2.1 硫醚的含量和組成結(jié)構(gòu)分析 6
2.2.2 噻吩的含量和組成結(jié)構(gòu)分析 7
2.3 重油中硫醚和噻吩的分離與富集 8
2.4 硫化物的檢測方法 9
2.4.1 傳統(tǒng)儀器分析方法 9
2.4.2 傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜在重質(zhì)油硫化物中的應(yīng)用 10
2.5 論文目的與內(nèi)容 11
第3章 實驗部分 13
3.1 實驗所用試劑與樣品 13
3.1.1 試劑 13
3.1.2 樣品信息 13
3.2儀器及實驗條件 13
3.2.1 傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀及儀器條件 13
3.2.2 硫氮分析儀 14
3.3 實驗方案 14
3.4 實驗方法 15
3.4.1 四組分分離 15
3.4.2 硅膠柱分離甲苯?jīng)_出物 15
3.4.3 硫醚選擇性氧化 15
3.4.4 硫化物甲基衍生化 16
第4章 加拿大油砂瀝青中含硫化合物分析 17
4.1 數(shù)據(jù)處理 17
4.2 結(jié)果與討論 18
4.2.1加拿大油砂瀝青飽和分 18
4.2.2 加拿大油砂瀝青甲苯?jīng)_出物中硫化物分布 21
4.3 小結(jié) 25
第5章 獨山子減壓渣油中含硫化合物分析 26
5.1 數(shù)據(jù)處理 26
5.2 結(jié)果與討論 26
5.2.1. 獨山子減壓渣油飽和分中硫化物 26
5.2.2. 獨山子VR甲苯?jīng)_出物中硫化物 29
5.3 小結(jié) 32
第6章 結(jié)論 33
參考文獻 34
致謝 36
頁數(shù)：42 字數(shù)：17630
摘要
本文采用電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜分析了加拿大油砂瀝青和獨山子減壓渣油中噻吩和硫醚類化合物的組成特征。將兩種重油分別進行四組分分離和硅膠柱色譜分離，并采用氧化劑四丁基高碘酸銨將分離所得的飽和分和弱極性組分進行氧化，將其中的硫醚類化合物選擇性的轉(zhuǎn)化為亞砜，同時將氧化前后的石油組分中的硫化物分別進行甲基衍生化，最后將甲基化锍鹽分別進行正離子電噴霧-傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀分析。
通過比較同一石油樣品氧化前后甲基锍鹽中含硫化合物的DBE和碳數(shù)分布差異，最終得到加拿大油砂瀝青和獨山子減壓渣油飽和分及弱極性組分中硫醚和噻吩類含硫化合物的DBE和碳數(shù)分布信息，同時也能得到兩種不同樣品中硫化物的分子量分布信息。關(guān)鍵詞：減壓渣油，油砂瀝青，硫化物，傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜Characterization of the Sulfur Compounds in Heavy Oil
by ESI FT-ICR MS
Abstract
In this work, sulfide and thiophenic compounds in Canada oil sands bitumen and Dushanzi vacuum residue were identified by electrospray ionization (ESI) Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry (FT-ICR MS). The two oil samples were separated as saturates, aromatics, resins and asphaltenes (SARA) and non-polar fractions, respectively. Then the saturates and non-polar fractions were oxidated by tetrabutylammonium periodate (TBAPI). Sulfides were selectively oxidated into sulfoxides, meanwhile the samples before and after oxidation were derivatized by methylation to the methylsulfonium salts. The resulting sulfonium salts were all identified by positive-ion ESI FT-ICR MS.
Mass spectra revealed the composition characteristics of sulfide and thiophenic compounds in these samples by contrasting the double bond equivalence (DBE) and carbon number distribution of sulfur compounds before and after oxidation assisted with methylation to methylsulfonium salts. Meanwhile, the mass spectra also revealed the molecular weight distribution of sulfur compounds in the two heavy oils.
Key words: Vacuum residue; Oil sands bitumen; Sulfur compounds; FT-ICR MS
目 錄
第1章 前言 1
第2章 文獻綜述 2
2.1 石油及其餾分中硫的分布及存在形式 2
2.2 渣油中硫化物的組成與分布 4
2.2.1 硫醚的含量和組成結(jié)構(gòu)分析 6
2.2.2 噻吩的含量和組成結(jié)構(gòu)分析 7
2.3 重油中硫醚和噻吩的分離與富集 8
2.4 硫化物的檢測方法 9
2.4.1 傳統(tǒng)儀器分析方法 9
2.4.2 傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜在重質(zhì)油硫化物中的應(yīng)用 10
2.5 論文目的與內(nèi)容 11
第3章 實驗部分 13
3.1 實驗所用試劑與樣品 13
3.1.1 試劑 13
3.1.2 樣品信息 13
3.2儀器及實驗條件 13
3.2.1 傅立葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀及儀器條件 13
3.2.2 硫氮分析儀 14
3.3 實驗方案 14
3.4 實驗方法 15
3.4.1 四組分分離 15
3.4.2 硅膠柱分離甲苯?jīng)_出物 15
3.4.3 硫醚選擇性氧化 15
3.4.4 硫化物甲基衍生化 16
第4章 加拿大油砂瀝青中含硫化合物分析 17
4.1 數(shù)據(jù)處理 17
4.2 結(jié)果與討論 18
4.2.1加拿大油砂瀝青飽和分 18
4.2.2 加拿大油砂瀝青甲苯?jīng)_出物中硫化物分布 21
4.3 小結(jié) 25
第5章 獨山子減壓渣油中含硫化合物分析 26
5.1 數(shù)據(jù)處理 26
5.2 結(jié)果與討論 26
5.2.1. 獨山子減壓渣油飽和分中硫化物 26
5.2.2. 獨山子VR甲苯?jīng)_出物中硫化物 29
5.3 小結(jié) 32
第6章 結(jié)論 33
參考文獻 34
致謝 36
