金屬咔咯配合物催化還原降解六六六的研究

1.19萬字 29頁 原創(chuàng)作品，獨(dú)家提交，已通過查重系統(tǒng)

目錄
第一章 緒論 - 1 -
1.1有機(jī)氯污染物簡介 - 1 -
1.2 降解有機(jī)氯的方法 - 1 -
1.2.1 光催化降解有機(jī)氯 - 1 -
1.2.2 化學(xué)方法降解有機(jī)氯 - 1 -
1.2.3 生物降解有機(jī)氯 - 1 -
1.2.4 電化學(xué)方法降解有機(jī)氯 - 2 -
1.2.4.1 電化學(xué)催化氧化法降解有機(jī)氯 - 2 -
1.2.4.2 電化學(xué)催化還原法降解有機(jī)氯 - 2 -
1.2.5 超聲波降解有機(jī)氯 - 2 -
1.2.6 其他降解有機(jī)氯的方法 - 2 -
1.3 咔咯簡介 - 3 -
1.4 咔咯的特征 - 3 -
1.4.1 質(zhì)子化/去質(zhì)子化特征 - 3 -
1.4.2 易氧化性 - 4 -
1.5 咔咯配合物的合成 - 4 -
1.5.1 改進(jìn)的Rothemund 法 - 4 -
1.5.2 二吡咯甲烷法 - 5 -
1.5.3 A3型咔咯的合成 - 5 -
1.6 金屬咔咯配合物的合成 - 6 -
1.6.1 金屬離子模板法合成 - 6 -
1.6.2 由咔咯自由堿合成 - 7 -
1.6.2.1 鈷咔咯配合物的合成 - 7 -
1.6.2.2 錳咔咯配合物的合成 - 7 -
1.7 金屬咔咯化合物氧化還原的電催化作用 - 7 -
1.7.1 中心金屬離子對金屬咔咯催化作用的影響 - 8 -
1.7.2 取代基對金屬咔咯化合物催化作用的影響 - 8 -
第二章 A3型咔咯鈷配合物的合成 - 9 -
2.1 儀器與試劑 - 9 -
2.2 原料的預(yù)處理 - 10 -
2.2.1 干燥用分子篩的處理 - 10 -
2.2.2 二氯甲烷和正己烷的純化 - 10 -
2.3 51015-三(4-氟苯基)咔咯的合成 - 10 -
2.4 51015-三(4-氟苯基)咔咯鈷的合成 - 11 -
第三章 金屬咔咯配合物電催化還原降解六六六 - 12 -
3.1 儀器與試劑 - 12 -
3.3 TBAP的提純 - 12 -
3.4 電化學(xué)降解 - 13 -
3.5 結(jié)果與討論 - 14 -
第四章 結(jié)論 - 18 -
致 謝 - 19 -


摘 要: 有機(jī)氯污染物，尤其是滴滴涕、六六六、滅蟻靈等有機(jī)氯農(nóng)藥的使用已對環(huán)境造成了嚴(yán)重污染。它們的易沉積、性質(zhì)穩(wěn)定、難降解等特性對人類健康已構(gòu)成嚴(yán)重威脅。因此，從長遠(yuǎn)來看，研究并實(shí)施高效可行的降解技術(shù)已成為一項(xiàng)極具挑戰(zhàn)性的研究課題。目前，常見的降解有機(jī)氯的方法主要集中在光催化降解及電化學(xué)催化還原降解。對于電催化還原降解，性能優(yōu)良的催化劑的選擇和使用則尤為重要。
咔咯是一類由三個(gè)次甲基（=CH-）將四個(gè)吡咯環(huán)相互連接形成的具有18-π電子共軛結(jié)構(gòu)且分子結(jié)構(gòu)上與卟啉相似的大環(huán)化合物。咔咯能穩(wěn)定地結(jié)合較高氧化態(tài)的金屬離子，且具有比較獨(dú)特的光化學(xué)、光物理、光生物及電化學(xué)性質(zhì)。近10年來，對于咔咯配合物的合成和應(yīng)用研究已取得了較大的進(jìn)展，在催化劑、抗腫瘤藥物、電化學(xué)傳感器以及納米材料等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用前景。
本文采用了多種電化學(xué)方法及氣-質(zhì)連用技術(shù)，以51015-三(4-氟苯基)咔咯鈷為催化劑，在二甲基甲酰胺(DMF)中進(jìn)行了六六六(HCH)的電催化還原降解研究，取得了良好的降解效果。


關(guān)鍵詞：鈷咔咯；合成；表征；電還原降解；γ-HCH